Organisk-uorganiske hybride perovskit-halvledere har tiltrukket sig stor opmærksomhed på grund af deres fremragende optoelektroniske egenskaber og anvendes i vid udstrækning i solceller, fotoelektrokemiske celler, lasere og lysdioder (LED'er). Blandt disse er perovskit-baserede LED'er (især dem, der bruger CH₃NH₃PbBr₃) blevet et meget lovende forskningsområde i løbet af det seneste årti. Imidlertid begrænser fangede tilstande (især dem ved grænseflader) alvorligt ydeevnen og stabiliteten af perovskit-LED'er. Disse energilokaliserede tilstande i båndgabet fanger og frigiver ladningsbærere, hvorved bærermobiliteten reduceres, ikke-strålende rekombination øges og fører til et fald i enhedens effektivitet. Fangede tilstande i perovskit-LED'er stammer hovedsageligt fra korngrænser, iboende defekter og grænsefladeinteraktioner. For eksempel kan specifikke punktdefekter såsom halogenvakanser og A-site-vakanser, bly-halogen-antisites og halogenmellemrum forårsage ikke-strålende tab. Halogenvakanser danner positivt ladede steder, der introducerer defekttilstande i båndgabet, hvorved elektroner fanges og huller neutraliseres, hvilket fører til fældningsassisteret elektron-hul-rekombination, hvilket reducerer enhedens effektivitet betydeligt.
Wu et al. har tidligere leveret direkte beviser for sådanne fælder i methylammonium-blyiodid-perovskit-tyndfilm ved hjælp af ultraviolet fotoelektronspektroskopi. Omvendt kan for store halogener i miljøet føre til dannelsen af halogenrige overfladelag, hvilket resulterer i en selvpassiveringseffekt, der fremmer excitongenerering og øger den radiative rekombinationshastighed. Fældeassisteret ikke-radiativ rekombination er en væsentlig faktor, der fører til tab af lyseffektivitet, især ved lave bærertætheder. Ud over at fremme rekombination kan fangede tilstande også blive kanaler for ionmigration, hvilket yderligere forværrer forringelsen af enhedens ydeevne. Et andet stort problem er ubalancen i bærerinjektion i perovskit-lysdioder, hvilket fører til bærerophopning ved grænsefladen, hvilket udløser ikke-radiativ rekombination og betydelig lysdæmpning. For at løse dette problem har det vist sig at være en effektiv strategi at afbalancere bærermobiliteten mellem elektrontransportlaget og hultransportlaget til at sikre afbalanceret bærerinjektion i perovskit-lysdioder. Desuden forværrer ionmigration drevet af elektriske felter disse udfordringer, hvilket fører til unormal adfærd såsom fotostrømshysterese, strøm-spændingshysterese, polaritet i omskiftelig enhed og unormalt høj statisk dielektricitetskonstant. Ionmigration forværrer yderligere dannelsen og aktiveringen af fangede tilstande, hvilket forstærker deres skadelige virkninger på enhedens ydeevne.
Forskerholdet har tidligere vist, at passivering ved hjælp af organochlorider (såsom cholinchlorid) effektivt kan undertrykke ionmigration og reducere fangede tilstande i perovskit-LED'er, hvorved spektral stabilitet og enhedens ydeevne forbedres. Nylige undersøgelser har yderligere bekræftet effektiviteten af defektpassiveringsstrategier til at forbedre enhedens effektivitet ved at reducere fangede tilstande og ionmigration. For eksempel demonstrerede Xu et al. realiseringen af farvestabile dybblå perovskit-LED'er ved hjælp af organochlorid-teknik, hvor nøglen er reduktion af fangede tilstande og ionmigration. Tilsvarende påpegede Yun et al. de udfordringer, som ionmigration og fangede tilstande udgør for blå cæsiumblybromid-perovskit-LED'er, og foreslog at bruge hydrazinhydrobromid til kompositionsteknik for at kontrollere defektniveauer og reducere fononkobling og derved forbedre enhedens effektivitet. Disse undersøgelser fokuserer dog primært på materialeteknik og undersøger ikke direkte grænsefladebærerdynamik eller kvantitativt trap-assisteret rekombination. Desuden, selvom defektpassiveringsstrategier har vist sig at undertrykke ionmigration, skal deres indvirkning på ladningsinjektionsbalancen stadig udforskes i dybden.
Forskere ved National Cheng Kung University i Taiwan, ledet af Tzung-Fang Guo, anvendte admittansspektroskopi til at undersøge de fangede tilstande, grænsefladedynamikken og bærerdynamikken i CH₃NH₃PbBr₃-baserede perovskit-lysdioder (LED'er) og udforskede, hvordan cholinchlorid-defektpassivering forbedrer grænsefladebærerdynamikken. Denne teknik muliggør undersøgelse af enhedens elektriske adfærd og afslører, hvordan fangede tilstande påvirker kapacitans, bærerinjektion og rekombinationsprocesser - afgørende for at forbedre enhedens effektivitet og stabilitet. Undersøgelsen viser, at effektiv defektpassivering signifikant undertrykker ikke-radiativ rekombination, mindsker ionmigration og sikrer en mere afbalanceret ladningsinjektion og transport. For at analysere disse effekter blev spændingsafhængig kapacitans, luminans-kapacitans-spændingsforhold og frekvensafhængig kapacitans udledt og evalueret. Disse analyser viser, at passiverede enheder udviser reduceret fangtæthed, undertrykt ionpolarisering og forbedret radiativ rekombination, hvilket bekræfter forbedringen i grænsefladebærerdynamikken. Sammenlignet med tidligere studier, der primært fokuserede på tendenser i enheders ydeevne og supplerende elektrisk karakterisering, fokuserer denne artikel på en diagnostisk analyseproces baseret på admittansspektroskopi. Analysen blev udvidet til frekvensopløste responsfunktioner og biasregionskortlægninger, og elektronfælderesponsen blev tydeligt adskilt fra det langsommere ionbidrag, hvilket gav en mere mekanistisk forklaring på ladningsakkumulering, rekombination og stabilitet.
